الباحثون المشاركون

د. وائل الزعبي – أ. د. عبد الوهاب علاف – د. باسم عصفور – Young Gun Ko

منشور في

ACS Applied Materials & Interfaces, energy, environmental, and catalysis applications, volume 14, Issue 5, January 2022.

الملخص

يشكل النشاط التحفيزي واستقرار المحفزات النانوية المعدنية تجاه التكتل والانفصال أثناء تحضيرها على سطوح الترسيب تحديات كبيرة في التطبيقات العملية. قمنا في هذا البحث باستنباط نهج جديد لأول مرة مؤلف من خطوة واحدة ("من أسفل إلى أعلى") للحد من الأكسدة الكهربائية المتزامنة بهدف تحضير جزيئات النحاس النانوية الصغيرة والمستقرة للغاية (NPs) والمرسبة على سطح مسامي غير عضوي من (TiO₂@SiO₂) ذات فعالية عالية من النشاط التحفيزي والثباتية الكيميائية. يقيد هذا الهيكل المدمج الفريد من نوعه تلبيد جزيئات النحاس النانوية على السطح المسامي لـ TiO₂@SiO₂ عند درجات الحرارة العالية ويوفر نسبة تحويل عالية وسريعة جداً (100٪ في 60 ثانية) من دون حدوث أي تخريب في البنية حتى بعد 30 مرة استخدام (.> 98٪ عملية تحويل في 3 دقائق). يحدث هذا كرد فعل نموذجي لهدرجة 4-نيتروفينول (4-NP)، حيث يتجاوز بكثير أداء المحفزات الأكثر شيوعاً المدروسة حتى الآن. الأمر الأكثر أهمية، هو إرجاع مركبات الآزوت العطرية nitroarene والكيتون / الألدهيدات والأصباغ العضوية إلى المركبات المقابلة بنسبة تحويل 100٪. ولزيادة فهم آلية عمل المحفز وللتحقق من الملاحظات التجريبية، تم استخدام الحساب الكيميائية الكوانتية (DFT) لحساب النماذج التجريبية بست ذرات نحاس، وأربع ذرات فضة وذرتين من الحديد، مثبتة على سطح TiO₂. كشفت النتائج التجريبية وحسابات DFT أن الجسيمات النانوية للنحاس لا تفضل فقط الامتزاز على سطح TiO₂ كما هي الموجودة في جسيمات   FeوAg  النانوية لكن تعزز أيضاً طاقة الامتصاص ونشاط 4-NP.

تم توسيع هذه الاستراتيجية الجديدة من أجل تحضير محفزات أحادية الذرة (على سبيل المثال:

Fe NPs-TiO2 @ Fe NPs-TiO2@SiO2 and Ag NPs-TiO2@SiO2))، والتي تعطي أداء تحفيزياً ممتازاً وبكفاءة عالية.

الكلمات المفتاحية: أكسدة، إرجاع، جسيمات نانوية معدنية، حفازات نانوية، نموذج تفاعل.

رابط ملخص البحث

https://doi.org/10.1021/acsami.1c22192